Die Serie findet vier Jahre nach den Ereignissen von Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS statt, bei denen das magische Mädchen Nanoha Takamachi ein junges Mädchen namens Vivio rettete und adoptierte, das die Reinkarnation des Sankt Kaisers Olivie Segbrecht ist. Nach dem Eintritt in ihr viertes Grundschuljahr erhält Vivio ihr eigenes Intelligenzgerät, Sacred Heart, und erhält die Kraft, sich im Sankt Kaiser-Modus für Erwachsene zu verwandeln. Sie stößt bald auf ein Mädchen namens Einhart Stratos, das ähnlich wie Vivio der Nachkomme eines anderen Sankt-Kaiser-Herrschers ist, Claus GS Ingvalt. Als Einhart entschlossen ist, zu beweisen, dass ihr Kampfstil am stärksten ist, freundet sich Vivio mit ihr an und nimmt zusammen mit ihren Freunden an einem Kampfsportturnier teil, bei dem sie gegen verschiedene magische Gegner kämpfen und mehr über ihre früheren Leben erfahren.
